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    我所實現甲醇制烯烴分子篩催化劑內反應與擴散過程成像
    Data : 2020 - 07 - 22
           近日,我所甲醇制烯烴國家工程實驗室葉茂研究員、劉中民院士團隊和分子探針與熒光成像研究組(1818組)徐兆超研究員團隊合作,采用多尺度反應-擴散模型與超分辨結構照明成像技術結合,實現了甲醇制烯烴工業級別SAPO-34分子篩晶體內反應與擴散過程成像,可以直觀獲取反應過程中客體分子、積碳物種以及酸性位點的時空分布與演化。

      甲醇制烯烴打通了煤、天然氣以及生物質等非石油原料生產低碳烯烴的技術路線,已經成為我國乙烯丙烯等大宗化學品的重要生產方式。甲醇制烯烴反應采用的分子篩催化劑,由于獨特的孔道結構限制了分子傳質,使得其在實現較高低碳烯烴選擇性的同時也加快了催化劑積碳失活。因此,獲取分子篩晶體內由于傳質限制導致的反應物和產物的時空非均勻分布,對于理解催化劑積碳失活機理具有重要意義。目前常用的時空分辨光譜成像技術很難同時獲取催化過程中分子篩晶體內反應物和產物分子、積碳物種以及酸性位點的完整時空演化信息。
         葉茂、劉中民團隊對甲醇制烯烴過程進行了深入研究,發展了基于雙環反應機理的反應動力學(Chemical Engineering Journal, DOI: 10.1016/j.cej.2017.04.041;AIChE Journal, DOI: 10.1002/aic.16439),并提出了分子篩晶體中分子擴散的定量描述方法(Communication Chemistry, DOI: 10.1038/s42004-019-0144-1; AIChE Journal, DOI: 10.1002/aic.16991),據此建立了分子篩晶體尺度和催化劑顆粒尺度的多尺度反應-擴散模型(Chemical Engineering Science, DOI: 10.1016/j.ces.2016.03.004;Chemical Engineering Journal, DOI: 10.1016/j.cej.2018.08.054)。

      最近,該團隊將多尺度反應-擴散模型與超分辨結構照明成像相結合,實現了甲醇制烯烴工業級別SAPO-34分子篩晶體內反應與擴散過程成像,可直接獲取反應中反應物和產物分子、積碳物種以及酸性位點的時空分布與演化。研究發現,在甲醇制烯烴過程中,分子篩的晶體粒度可以改變活性中間體(芳烴烴池物種)的空間初始落位,直接決定客體分子與催化劑中酸性位點以及活性中間體的可接觸性和利用率,從而對甲醇制烯烴宏觀反應性能產生顯著影響。該方法還被進一步用于定量描述甲醇制烯烴過程分子篩催化劑快速失活的過程。該研究實現了介尺度模型和時空分辨光譜技術的結合,不僅能夠促進理解甲醇制烯烴過程分子篩催化劑反應擴散歷程,對分子篩催化劑設計和甲醇制烯烴工藝過程優化具有重要意義,同時為研究非均相催化反應中分子篩晶體中客體分子時空演化行為提供了新思路。

      相關研究成果發表在《自然-通訊》(Nat. Comm.)上。上述研究工作得到國家自然科學基金重大研究計劃集成項目和大連化物所創新研究基金項目支持。

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